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博精科技:分子振動對氫鍵體系紅外光譜的作用機制被揭示

時間:2022-09-10瀏覽次數:28次


科學家發現,分子振動對氫鍵系統紅外光譜的作用機制

分子振動是結構物質結構、光譜和動力學的基石。在氫鍵或范德華力鍵合的弱相互作用系統中,分子不斷振動旋轉,斷鍵形成各種動態瞬態結構和靈活的勢能表面,極難理解分子振動模式的貢獻。因此,科學家長期以來一直夢想著準確分析分子振動對紅外光譜和動力學的作用機制,以獲得更好的實驗紅外光譜,以及準確計算紅外光譜峰值位置和相對強度的可靠理論方法。

氨在大氣環境、工業催化等領域發揮著重要作用,氨簇是研究分子振動對紅外光譜和動力學作用機制的典型氫鍵系統。然而,由于缺乏原子尺度的實驗表征手段和精確可靠的理論計算方法,氨簇的紅外光譜識別仍存在爭議。江凌團隊利用自主開發的中性群紅外光譜實驗方法,對中性氨群進行了詳細研究,獲得了較好的紅外光譜實驗。

張兆軍和張東輝團隊利用自身發展的全維勢能面動力學理論方法,郭哲來團隊利用自主發展的非諧量子化學理論方法,準確計算了氨群的瞬態結構和紅外光譜,理論與實驗高度一致。結果表明,紅外光譜的貢獻主要來自質子授體氨,NH伸縮振動基頻和NH彎曲振動泛頻之間的非諧耦合產生了明顯的費米共振(3150至3300cm-1)。

這項工作揭示了分子振動對氫鍵化合物紅外光譜和動力學的作用機制,通過提高實驗紅外光譜的分辨率和理論方法準確預測的有效性,解決了氨簇紅外光譜的長期糾紛,為大氣霧霾和生物分子功能領域的前沿科學研究提供了新的策略。

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